2022 年，國防科技大學江天研究員團隊發表了一篇文章，報道了室溫下等離激元激子極化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非線性光學響應，并從實驗上證實了激發光誘導的激子退相作用是這類特殊極化激元粒子間發生相互作用的主要物理機制。

微腔激子極化激元（Polaritons）是半導體激子與諧振腔光子發生強相互耦合作用后形成的一種半光半物質的相干態準粒子，這種準粒子不僅具備光子的輕有效質量和長程相干特性，還同時擁有激子間較強的相互作用能力，因此有希望實現這一強而有效的光學非線性響應。

圖1. Ag ND-WS2 叢子系統及其穩態/超快光學特性（a）Ag ND-WS2 混合系統的示意圖，（b）Ag ND-WS2 混合系統的歸一化消光光譜（c） 零失諧Ag ND-WS2系統時間分辨反射光譜掃描。 插入的白色虛線表示作為時間函數的 UB 和 LB 叢子的峰值能量演化。（d）Ag ND-WS2 叢子系統在 t = 100 fs 時從 (c) 的橫截面投影的反射光譜。 從下到上，入射通量從 0.2 μJ cm-2 增加到 12.5 μJ cm-2。 灰色虛線是-1 ps 處的探針反射光譜，不受泵浦脈沖的影響

【樣品 & 測試】

超快動力學

自主搭建的超快時間分辨顯微光譜技術（見圖2(a)）對 Plexcitons 體系在完全共振泵浦激發條件下的超快動力學過程進行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同時間尺度下的光響應物理過程，如圖2(b)所示。主要包含了（Ⅰ）相干等離激元激子極化激元的超快弛豫，（Ⅱ）非相干等離激元/激子的能量傳輸（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等離激元升溫晶格的熱效應（~ 5 ps）。這一動力學結果表明相干 Plexcitons 的壽命非常的短，因此，只有前100 fs時間內探測到的實驗光譜才能反應 plexciton 本征的光響應。

圖2：Ag ND-WS? plexciton體系的超快動力學研究.(a) 具有完全共振泵浦探測能力的超快顯微光譜技術裝置示意圖.(b) 不同時間尺度下Ag ND-WS? plexciton系統的光響應物理機制。

粒子相互作用

基于上述動力學結果，研究團隊分析了 Plexcitons 本征的非線性光學響應。通過耦合諧振模型的光譜理論分析與實驗驗證，研究團隊發現 Plexcitons 粒子間的相互作用主要通過其中的激子組分進行，且粒子間相互作用的物理機制主要有三種（見圖3）：（Ⅰ）交換排斥作用，（Ⅱ）態填充飽和作用，以及（Ⅲ）激發退相作用。

其中，退相作用是粒子間發生相互作用最主要的形式。這是由于金屬納腔具有亞波長尺度的光學空間壓縮能力，使得極化激元粒子在空間上互相靠近，碰撞作用增強，且最終以高階相互作用的形式呈現。相比于 WS? 中激子間的相互作用，研究團隊發現 Plexcitons 粒子間相互作用強度有了接近十倍的增強，進一步說明了 Plexcitons 體系具有可觀的粒子相互作用強度。

圖3：Ag ND-WS2 plexciton 體系中粒子間發生相互作用的三種物理機制。

光學非線性操控

得益于 Plexcitons 粒子間這一強烈的相互作用，結合 Ag ND-WS? 異質體系的方便可調性。研究團隊使用Si 探測器及雙通道鎖相放大器（Sine Scientific Instrument，OE1022D）進行透射光強度和入射光強度測量，在該固態結構中實現了對系統光學非線性吸收特性的可控設計。如圖4所示。通過改變耦合強度，實現了對非線性吸收曲線強度的調控（見圖4(a,b)）；通過改變共振位置，實現了反飽合吸收信號與飽和吸收信號之間的切換（見圖4(c,d)）。這種可強烈的，可操控的光學非線性表現使得Plexciton成為了研究室溫光學非線性器件的理想平臺，將進一步促進極化激元光物理及應用的發展。

圖3 Ag ND-WS? plexciton器件線性與非線性光學響應的調控。(a-b) 空間絕緣層厚度調控的穩態反射光譜 (a) 與非線性吸收特性 (b)。(c-d) 納米圓盤大小調控的穩態反射光譜 (c) 與非線性吸收特性 (d)。

【總結】

通過系統性地研究了 Plexcitons 非線性光學響應，團隊研究人員從實驗上證實了Plexcitons在保持室溫穩定的同時，還擁有強烈的粒子間相互作用，并成功在該體系中實現了對光學非線性吸收特性的有效調控。這一結果為光學非線性器件的研發提供了新的思路，有望促進全光邏輯器件中的光開關和全光神經網絡中的非線性激活函數器件的發展。